It is recalled that the defense session of Mr. Mohammadreza Zaeri 's dissertation in the doctoral degree in chemical engineering with the title "Experimental Investigation of Removal of Acid Gases and Mercaptans from Gas Condensate Using a Combination of Adsorption & Ultrasonic Oxidation Methods" will be held on December 31, 1402 from 11:45 to 13:45 in Saadi Hall, Faculty of Chemical and Petroleum Engineering, Shiraz University. The supervisors of this thesis is Dr. Esmaeilzadeh and the advisors are Dr. Setoodeh and Dr. Rahimpoor.
به استحضار می رساند جلسه دفاع از رساله آقای مهندس محمدرضا زائری در مقطع دکتری رشته مهندسی شیمی با عنوان "بررسی آزمایشگاهی حذف گازهای اسیدی و ترکیبات مرکاپتانی از مایعات گازی با استفاده از روش ترکیبی جذب سطحی و اکسیداسیون فراصوتی" در روز یکشنبه مورخ 10 دی ماه 1402 راس ساعت 11:45 در تالار سعدی برگزار می گردد. استاد راهنمای این رساله آقای دکتر اسماعیل زاده و اساتید مشاور آقای دکتر رحیم پور و آقای دکتر ستوده می باشند. چکیده این پایان نامه به شرح زیر است:
ترکیبات گوگردی شامل سولفید هیدروژن و ترکیبات مرکاپتانی و دی اکسید کربن به دلایل ایجاد خوردگی، مسمومیت کاتالیزورها در فرآیندهای پایین دستی، کاهش کیفیت محصولات هیدروکربنی و محدودیتهای محیط زیستی میبایست تا حد استاندارد کاهش یابند. از روش جذب سطحی با استفاده از جاذبهای جامد مختلف شامل اکسید روی، اکسید سیلیس و زئولیت 13X برای حذف سولفید هیدروژن و دی اکسید کربن از نرمال هپتان به عنوان نمایندهای از میعانات گازی استفاده شد. با بررسی ایزوترمهای جذب سطحی سولفید هیدروژن برای جاذبهای اکسید روی، اکسید سیلیس و زئولیت 13X مشخص گردید که جاذب اکسید روی به دلیل داشتن بیشترین ظرفیت جذب استاتیک به مقادیر mgH2S.g-1 260 الی mgH2S.g-1 700 در گستره غلظت اولیه از سولفید هیدروژن برابر با ppm 2500 الی ppm 7500 در شرایط دما و فشار محیط، جاذب برتر میباشد. مدت زمان رسیدن به تعادل در جذب سطحی سولفید هیدروژن توسط جاذب جامد اکسید روی کمتر از min 30 بود. مقدار گزینشپذیری جاذب جامد اکسید روی برای جذب سولفید هیدروژن در حضور دی اکسید کربن نیز بیشتر از 16/3 حاصل شد. نتایج جذب سطحی سولفید هیدروژن در شرایط جریان پیوسته، فشار برابر با bar 30 و دمای محیط نشان داد که با افزایش دبی جریان نرمال هپتان حاوی سولفید هیدروژن (سرعت فضایی جرمی) از مقدار h-1 5 به h-1 20، مدت زمان شکست بستر جاذب جامد اکسید روی برای جذب سطحی سولفید هیدروژن از مقدار min 210 به min 25 کاهش یافت. همچنین، طی افزایش غلظت سولفید هیدروژن در نرمال هپتان، از مدت زمان شکست بستر جاذب جامد اکسید روی کاسته شد. مقایسه نتایج جذب سطحی سولفید هیدروژن در دو فشار bar 30 و اتمسفری نشان دهنده وقوع جذب سطحی فیزیکی سولفید هیدروژن بر سطح جاذب جامد اکسید روی است. نتایج ایزوترم جذب سطحی دی اکسید کربن توسط جاذبهای جامد مختلف شامل اکسید روی، زئولیت 13X و اکسید سیلیس در شرایط محیط نشان داد که جاذب جامد زئولیت 13X، جاذب برتر به دلیل داشتن بیشترین ظرفیت جذب به مقدار بین mgCO2.g-1 320 الی mgCO2.g-1 520 به ازای غلظت اولیه دی اکسید کربن بین ppm 1400 الی ppm 3700 میباشد. مدت زمان رسیدن به تعادل در جذب سطحی دی اکسید کربن برای جاذب جامد زئولیت 13X کمتر از min 30 بود و از نتایج گزینشپذیری این جاذب مشخص گردید که زئولیت 13X تمایل زیادی به جذب سولفید هیدروژن در حضور دی اکسید کربن دارد. با افزایش سرعت فضایی جرمی نرمال هپتان حاوی دی اکسید کربن یا افزایش غلظت دی اکسید کربن، مدت زمان شکست بستر جاذب جامد زئولیت 13X کاهش یافت. انجام آزمایشات احیای جاذب جامد اکسید روی آلوده به سولفید هیدروژن و احیای جاذب جامد زئولیت 13X آلوده به دی اکسید کربن با غلظت اولیه بین ppm 1000 الی ppm 3000، دمای هوای داغ بین °C 100 الی °C 300 و مدت زمان min 30 الی min 180 با استفاده از روش بهینهسازی باکس- بنکن، علاوه بر به ارائه یک رابطه ریاضی برای بازدهی میزان احیای جاذبهای جامد نشان داد که جاذب جامد اکسید روی و همچنین جاذب جامد زئولیت 13X قابلیت احیا با بازدهی بیش از 95% را دارند.
در ابتدا به منظور حذف ترکیب مرکاپتانی از روش اکسیداسیون فراصوتی، بررسی بازدهی روش اکسیداسیون فراصوتی دارای فاز آبی شامل پراکسید هیدروژن، اسید فرمیک، فسفوتنگستیک اسید و ایزو بوتانول در سونوراکتور فشار بالا (فشار bar 30) با استفاده از طرح مرکب مرکزی در گستره غلظت ترکیبات گوگردی بین ppmS 00/0 الی ppmS 3000 و مدت زمان التراسونیک بین min 5 الی min 40 صورت پذیرفت که بازدهی حذف ترکیبات گوگردی بیش از 95% بود. طی افزایش غلظت اولیه ترکیب مرکاپتانی یا افزایش سرعت فضایی جرمی، مدت زمان شکست بستر جاذب جامد زئولیت 13X کاهش یافت. با مقایسه نتایج جذب ترکیبات سولفونی در فشار اتمسفری و bar 30 مشخص گردید که مکانیسم جذب ترکیبات سولفونی بر سطح جاذب جامد زئولیت 13X فیزیکی میباشد. به منظور بررسی احیای بستر جاذب جامد زئولیت 13X آلوده به ترکیبات سولفونی در گستره غلظت ppmS 200 الی ppmS 1000 از روش تزریق آب داغ با دمای بین °C 40 الی °C 90 و سرعت فضایی جرمی بین h-1 50 به h-1 200 با بکارگیری طرح مرکب مرکزی استفاده شد که نتایج آن حکایت از بازدهی احیای بیش از 96% میکند.